Para aktor dan aktris papan atas turut ambil bagian dalam Melukis Harapan di Langit India. Berikut adalah daftar pemain serta karakter yang diperankan:

Masayu Anastasia sebagai Devi Bachan (versi dewasa)
Naomi Ivo sebagai Devi kecil
Atiqah Hasiholan sebagai ibu Devi
T. Rifnu Wikana sebagai ayah Emir dan Uli
Fajri Mambutu sebagai Emir
Komo Ricky sebagai Uli
Raffi Ahmad sebagai Toha
Mario Irwinsyah sebagai pelatih silat

Kehadiran para aktor berbakat ini memberikan nuansa yang hidup pada setiap karakter, membuat cerita terasa lebih mendalam dan emosional.